姉にお世話を任せる時間が自分はあまり家に帰れないので、多くな…

先の方もおっしゃってますが、引き離すのはちょっと難しいかもですね。
あなたが帰れない時はペットホテルに預けて、お姉さんには「治療で病院預けてる」とか嘘言ってしまうとかしちゃえば引き離せるかもですけど、ずっとは無理だろうし…。

ごはんをなかなかあげてくれないのは、給餌器とかでフォローしてあげたらいいかな？と思うし…。
逆に給餌器とダブってあげちゃって食べすぎの心配もするけど、そのへんは一回のフード量を少なめにしてコントロールしてあげたらいけるかなと思います。

メンタルが弱ってるときに、ひたむきに愛情むけてくれる犬猫って、とてもありがたいし、力になるんじゃないかなーって思います。

お姉さんを無理やり引き離すのではなく、モカちゃんの面倒をしっかり見れるか話し合いをすることが大事だと思います。それでもお姉さんが面倒を見れないでモカちゃんといっしょにいると言い張るのでしたらモカちゃんのことを優先した行動を取れば良いと思います。